天游线路检测中心 像素型STEM探测器4DCanvas的开发

简介

典型的STEM检测器使用闪烁体和光电倍增管（PMT），PMT检测检测表面上形成的衍射图案（STEM情况下的会聚电子衍射（CBED）图案）的全部或部分光信号，形成STEM图像作为探针位置亮度信号（图1（a））。然而，衍射图案表面上每个点的电子束强度并不恒定，反映了样品信息。通过改变探测器的形状，可以获得环形明场（ABF）或高角度散射暗场（HAADF）STEM图像，被广泛认为是获取STEM图像的有效方法[1]。这些 STEM 方法使用单通道检测器，因此样品信息会被整合并丢失。最近，增加探测器数量以获得相衬对比已变得流行[2]。采用这一想法的像素型STEM探测器进一步使用CCD或CMOS图像传感器将每个STEM像素对应的CBED图案记录为二维图像（图1（b）），从而可以有效利用传统STEM探测器中丢失的信息。由于对二维扫描样品的电子探针的每个点都获取二维衍射图案图像，因此像素型STEM探测器获得的数据是四维的。像素化 STEM 探测器中使用的图像传感器与电子探针的扫描同步运行，并且必须在每个 STEM 点光束的停留时间内记录衍射图案，因此需要快速的帧速率。

图。 1 传统STEM探测器和像素式STEM探测器

• 传统 STEM 探测器。穿过样品并被散射的电子束被闪烁体转换成光，并由光电倍增管 (PMT) 检测。获得的 STEM 图像取决于闪烁体的形状。
• 像素型 STEM 探测器。二维图像传感器检测穿过样品并散射的电子束。由于曝光时序需要与电子探针的扫描同步，因此使用高帧率CCD或CMOS图像传感器。

像素型 STEM 探测器“4DCanvas”

我们开发了像素型STEM探测器“4DCanvas”。其外观图像如图2所示。4DCanvas与JEOL电子显微镜的操作环境集成，只需从显微镜操作软件中单击即可获取4D数据，就像正常操作一样。此外，由于4DCanvas存放在图像观察室下方的室中，因此还可以与ADF检测器同时获取数据（图3）。此外，由于它可以从光轴缩回，因此可以在相对位置配置高清TEM图像检测相机，同时底部还可以安装EELS检测器。

图。 2 像素型STEM探测器4DCanvas的外部图像

CCD图像传感器安装在相机外壳内，并且具有可以使用气缸缩回的机构。相机通过显微镜循环冷却水进行冷却。

图。 3 4DCanvas安装位置

由于 4DCanvas 位于 ADF 检测器下方，因此可以同时采集 4D 数据和 ADF-STEM 图像。另外，由于它具有伸缩机构，因此可以在对面位置安装第三方TEM图像检测相机，底部还可以配置EELS检测器。

直接电子检测图像传感器“pnCCD”

4DCanvas 的图像传感器使用 pnCCD（由 PNDetector GmbH 制造）。表 1 显示了 pnCCD 的规格。 pnCCD是一种不涉及闪烁体的直接电子检测型CCD，每个入射电子产生的信号远高于读出噪声。量子效率也很高，几乎为100%，因此可以获取高信噪比的数据，并且可以可靠地记录单个入射电子的信号。虽然像素数并不大，为 264 x 264 像素，但用作 STEM 探测器已经足够了。其最大的特点是高帧速率，在全像素读出的情况下可提高到 1,000 fps，在合并的情况下可提高到 4,000 fps。例如，在 4,000 fps 下使用时，STEM 探针的停留时间为 250μs，因此获取256×256像素的STEM图像所需的时间约为16 s。 STEM 图像的高帧速率对于最大限度地减少图像采集过程中样本漂移的影响至关重要。此外，可以根据电子束的剂量选择三种类型的读出模式。该图像传感器具有优异的抗电子束性能，因此在正常的STEM观察过程中无需更换传感器。

表1 pnCCD规格

传感器的像素数为264 x 264像素，通过合并可将帧速率提高至4,000 fps。由于读出噪声较低且量子效率几乎为100%，因此可以检测到几乎所有进入探测器的电子束信号。根据剂量，可以在三种读出模式之间切换：“单电子检测模式”、“成像模式”和“抗晕模式”。

根据 4D 数据创建的合成 STEM 图像

传统的 STEM 图像检测根据所获取的 STEM 图像的类型使用不同形状的闪烁体探测器。例如，圆盘形探测器用于 BF-STEM 图像，圆形闪烁体用于环形暗场 (ADF)-STEM 图像。像 4DCanvas 这样的像素型 STEM 探测器将 CBED 图案获取为二维图像，因此可以实时或在后处理中选择记录的 CBED 图案上的积分区域，并根据探测器的形状合成各种 STEM 图像。图4是基于单层石墨烯在80kV加速电压下获得的四维数据合成的STEM图像。 (a)是BF-STEM图像，(b)是微分相差(DPC)-STEM图像。每个图像的积分区域被插入到图像中。该数据是使用配备球面像差校正装置的JEM-ARM200F在刚好聚焦条件下获取的，因此BF-STEM图像的图像对比度较低。另一方面，在DPC-STEM图像中，确认了反映积分区域的各向异性，但图像对比度高。此时4DCanvas的帧率为2,000 fps，这意味着每个STEM像素的停留时间为500μs。 STEM 像素数为 256 x 256 像素，因此数据采集时间约为 30 秒。
在4DCanvas操作GUI上，除了显示CBED图案的实时图像外，还可以显示实时复合STEM图像（图5）。还可以自由更改确定创建复合 STEM 图像的积分区域的参数，并且可以显示和保存 BF、ABF 和 DPC-STEM 图像。

图。 4 石墨烯的合成STEM图像

(a) 石墨烯的 BF-STEM 图像。右下角的插图是实际获得的 CBED 图案的示例，与用于创建 STEM 图像的积分区域（黄色）重叠。检测半宽为0 – 62 mad。 (b) 石墨烯的 DPC-STEM 图像。 STEM 图像是通过减去右下插图中蓝色显示的扇形区域并添加黄色显示的区域来创建的。检测半角为 0 – 312 mrad。 STEM图像中出现的各向异性从左下流到右上，反映了积分区域的扇形角度。

图。 5 4DCanvas操作GUI示例

屏幕中央是 CBED 图案的实时图像。复合 STEM 图像（此处为圆形 DPC-STEM 图像）的实时图像显示在屏幕的右边缘。您还可以更改相机的合并、增益和拍摄模式。

从镍薄膜获取磁场图的示例

当电子穿过薄膜时，它们会因样品中磁场引起的洛伦兹力而偏转，并且光束位置根据该偏转角度在检测表面上移动。在铁电材料中，电子同样会被样品中的电场偏转。由于像素型STEM检测器将STEM图像的每个像素处的CBED图案获取为二维图像，因此可以直接检测每个STEM探针位置处的电子束的位置偏移量和方向，并且可以创建代表每个像素处的磁化方向和偏振方向的强度的磁场和电场图。图6是根据从铁磁金属Ni薄膜获得的四维数据创建的磁场图的示例。使用 JEM-2800 显微镜在 100 kV 加速电压下获取图像。 Ni薄膜中存在具有面内磁化方向的磁畴。图6(a)是洛伦兹模式下获得的TEM图像，可以看到样品薄膜边缘附近产生的磁场的畴壁。图6(b)是示出使用从图6(a)中的虚线内的区域获得的四维数据创建的磁化方向和强度的图，并且每个点处的磁场矢量的方向和大小清晰可见。

图。 6 从Ni薄膜获得的磁场图

(a) Ni 薄膜的洛伦兹 TEM 图像。观察Ni薄膜的破裂部分，在与真空部分的边界附近可以观察到畴壁。
(b) 这是根据从 (a) 中的虚线内的区域获得的四维数据创建的磁场图。箭头表示根据每个扫描点处发射波的位置偏移计算出的磁场矢量。在左上插图中，色调表示磁场矢量的角度，颜色饱和度表示矢量的大小。

通过叠图重建拓扑对象

使用 4 维数据还可以进行诸如叠图之类的处理。叠层照相术是一种高效重建样品相位图像的处理方法，已被证明可用于对石墨烯等相位物体进行成像[3-5]。图7显示了根据图4中获得的相同四维数据通过叠层照相术重建的石墨烯相图像（图7（b）），以及同时获得的ADF-STEM图像（图7（a））。叠印重建的相位图像具有高信噪比和高对比度。在叠印处理中，根据空间频率提取对CBED图案上的相位衬度有贡献的区域（透射波和衍射波重叠的区域）。通过这样做，可以去除对相位对比度没有贡献的部分（变成噪声）。此外，由于可以在计算机上处​​理每个划分区域的相位极性，因此可以高效地使用相位对比。如果需要根据处理空间频率动态改变检测器的形状，4DCanvas可以说是最佳检测器。

图。 7 通过叠层印刷法获得的石墨烯相图像

(a) 石墨烯的 ADF 图像。 ADF 探测器的进气半角为 47 – 187 mrad。
(b)通过处理与(a)同时获取的四维数据来重建石墨烯的相位图像。与(a)相比，获得了具有显着更高的S/N和图像对比度的图像。

摘要

我们开发了像素型STEM探测器“4DCanvas”。它是一种高灵敏度、高速的STEM探测器，通过处理获得的四维数据，可以获得各种类型的STEM图像。未来，我们计划通过提供4D数据处理方法进展的反馈来进一步强化功能。

致谢

在开发本产品时，Tomohisa Fukuda、Kazuhito Somehara、Takamitsu Saito、Hiroyuki Bamba、Kenki Kataoka、Yuji Yamazaki、Hidetaka Sawada、Ryo Yamagishi、Kazuya Yamazaki、Shinsuke Yoshida、Isamu Ishikawa、Hideaki Arima、Yukito Kondo、Yoshihiro Ozo、Martin Simson、Martin Huth, Henning 我们要感谢 Ryll 教授、Sebastian Ihle、Robert Ritz、Hao Yang、Lewys Jones、Gerardo Martinez、Heike Soltau、Peter D Nellist 和其他项目成员的帮助和建议。

参考文献

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