天游线路检测中心 开发出实现超高分辨率的“原子分辨率电子显微镜JEM-ARM300F”

简介

　自从在电子显微镜中采用像差校正装置 [1,2] 以来，原子分辨率的结构和化学分析已得到更广泛的应用。 JST CREST于2006年启动，目标分辨率为50pm。在R005项目（项目负责人：高柳邦夫教授）中，我们参与了设备开发，开发了最大加速电压为300 kV的稳定冷阴极场发射电子枪、高分辨率镜筒、稳定电源、高分辨率像差校正装置、像差校正控制软件等[3,4]，并报告了超过常规分辨率的观测结果[5,6]以及采用STEM环形明场观察法的轻元素柱检测结果[7]。随着像差校正技术的成熟，2009年我们开发了JEM-ARM200F（分辨率80pm）原子分辨率分析电子显微镜（分辨率80pm），标配STEM像差校正装置，最大加速电压为200kV。 JEM-ARM200F拥有亚埃结构分析能力和高灵敏度原子分辨率分析技术，已被世界各地的科学家获得大量的各种应用数据。
　此次，我们基于R005和JEM-ARM200F培育的像差校正技术和原子分辨率技术，开发了原子分辨率电子显微镜JEM-ARM300F，其分辨率更高，最大加速电压为300kV。当该设备配备STEM像差校正装置时，保证分辨率为63 pm（全球最高保证分辨率）。提高稳定性和分辨率不仅可以实现更详细的结构分析，还可以实现更定量的分析和高度可靠的数据采集。本报告介绍了所开发设备的特点和基本性能数据。

所开发设备的特点和性能

　图1(a)是开发的JEM-ARM300F的外观。它被昵称为“GRAND ARM”，因为不仅最大加速电压比以前更高，而且光学系统、排气系统等整体性能也是ARM系列中最高的。图1(c)表示设备结构的概要，图1(d)表示真空系统的概要。


[图。 1 (a) 原子分辨率JEM-ARM300F外观。 (b)冲洗冷阴极场发射电子枪后，总发射量10μ设置为A后测量探针电流（红色）变化的图表。浅蓝色线是总发射值，该减少率也显示为参考值。 (c) JEM-ARM300F的配置示意图。 (d) JEM-ARM300F的真空系统图。 】

高性能冷阴极场发射电子枪(HyperCF 300)

　加速电压300kV的电子源标配HyperCF300：加速电压300kV的高性能冷场发射枪，实现高亮度、低色差。为了稳定地驱动冷阴极电子枪，需要减少吸附气体产生的发射电流的不稳定因素，并且需要比传统肖特基场发射电子枪更高的真空度[8]。该电子枪在发射极附近配备有高抽速的非蒸发式吸气泵（NEG）、用于抽出加速管部分的抽速为200L/s的溅射离子泵、防止气体从镜筒流入的第一中间室SIP（SIP Int1）以及位于电子枪侧的第二中间室SIP（SIP）。 Int2) 形成差动排气系统[图1(d)]。这大大减少了从镜筒流入电子枪的气体量，从而可以稳定地驱动电子束电流。冲洗后，发射电流10μA后，测量电流的稳定性，如图1(b)所示。纵轴表示为测量开始时电流的百分比。如图红线所示，虽然由于气体吸附导致电流下降，但冲洗4小时后仍能保持90%以上的电流，从而提高了冷阴极电子枪源的稳定性。标准配置包括电机驱动调节杆，因此可以通过 GUI 而不是手动执行调节操作，从而可以自动执行维护所需的阳极短路。

6-SIPs＆TMP排气系统

　在电子显微镜镜筒中，除了对载物台部分进行抽气的抽气速度为150L/s的SIP之外，聚光透镜部分(CL)和中间透镜部分(IL)均配备有SIP以实现差动抽气[图1(d)]。 IL部分中的SIP防止气体从图像观察室(检测室)进入载物台部分，并且引入CL部分中的SIP以进一步减少气体从柱部分流入电子枪部分。样品初步抽真空、柱粗抽和烘烤过程中的抽真空系统是操作涡轮分子泵（TMP）的序列，实现样品抽真空和干柱抽真空，提高真空质量（在显微镜检查期间停止该TMP）。此外，用于图像观察室排气的油扩散泵（DP）也可以作为选件更换为TMP。采用上述排气系统，样品排气段的SIP为2～10×10^-6Pa压力，冷阴极电子枪加速管底部4～10×10^-9 Pa。这样，由6个SIP组成的6-SIP&TMP排气系统对于配备有冷阴极场致发射电子枪的高真空电子显微镜来说是有效的。

轨迹扩展12极球面像差校正器（ETA校正器）

　JEM-ARM300F可选配用于STEM（照射系统）和TEM（成像系统）的球差校正装置。这个校正装置就是R005项目中开发的扩展轨迹像差校正器（ETA校正器）[9]。图2）。 ETA 校正器配备有两个阶段，每个阶段有 12 个不同厚度的杆，形成一个光学系统，其轨迹随着接近样品而扩展。这是一种通过扩大轨迹来减少前级光学元件在样品表面产生的干扰因素、色差、噪声等的光学系统，可以减少妨碍相对于样品的分辨率的因素。 12极元件的特点是可以自由改变3倍散光的强度和大小，因此可以矫正残余的3倍散光。此外，由于偏转器放置在两级12极之间的交叉位置，因此可以独立校正微小的两倍像散，而不影响光束移动或其他像差。


[图。 2 ETA校正器结构及像差校正光学系统 (a) 十二极示意图。 (b)光学系统示意图。其特点是两个12极的厚度不同，电子束的轨迹随着接近样品而变宽。 ETA 的希腊字母η还示意性地示出了具有不同厚度的两个多极。 (c)照射系统的光学系统，TLL表示传输透镜长，TLR表示传输透镜旋转，TLS表示传输透镜短。 CMT 代表传输聚光微型镜头。 (d) 成像系统的光学系统。 OMT 代表传输物镜微型镜头。 】
 

宽加速电压

　对于JEM-ARM300F，300kV和80kV的加速电压是标准的，所有设备在出厂前都已调整为这些加速电压。图3(a)是在300kV的加速电压下从[211]方向观察的GaN晶体的HAADF(高角度环形暗场)STEM图像。可以清楚地观察到63pm的Ga-Ga原子间距。图4(a)在300kV加速电压下观察到β-硅₃N₄的高分辨率观察TEM图像，其中可以清楚地分离出距离Si亚埃的N位置。这样，300kV对于超高分辨率观察是有效的。图3(c)是在加速电压80kV下观察到的石墨烯的暗视野STEM观察结果，图4(b)是高分辨率TEM观察结果的例子。低加速度观察适合观察软质材料（以减少损坏）。使用高度单色冷阴极场发射电子枪的低色差成像在低加速度下有效，并可实现高分辨率观察。此外，还可以选择 160kV 的加速电压设置。图3(b)是在160kV的加速电压下观察到的Si多晶样品的观察示例。对于半导体样品，在具有足够穿透力和分辨率的160 kV加速电压下观察和分析是有效的。


[图。图3 高分辨率暗场STEM图像（原始数据）（a）在300 kV加速电压下观察到的GaN[211]（b）在160 kV加速电压下观察到的Si（111）Σ3晶界（c）在80 kV加速电压下观察到的石墨烯（单层碳原子）。强度线轮廓显示在每个图像下方。 】


[图。 4 高分辨率TEM（原始数据）（a）在300 kV加速电压下观察β-Si3N4 的高分辨率图像。左侧显示放大图像。 (b) 在 80 kV 加速电压下观察到的单层石墨烯的高分辨率图像。由于两者都是超焦观察，因此白色对比度对应于原子位置。 ]
 

两个新设计的物镜和超高分辨率观察

对于EM-ARM300F，我们设计并开发了两种新型物镜极片（<1>超高分辨率配置FHP：全高分辨率极片和<2>高分辨率分析配置WGP：宽间隙极片）。 FHP是一款小色差物镜，通过校正球差，实现了sub-Å的超高分辨率。包括FHP物镜在内的照明系统的色差非常小，为135mm（加速电压为300kV）（与传统型号相比为65%）。 WGP 的特点是具有增强分析性能的物镜、用于 EDS 检测的大立体角以及间隙之间的大空间以适应厚的特殊支架的使用。
　图5是使用具有超高分辨率配置的物镜在 300 kV 加速电压下观察到的超高分辨率暗场 STEM 图像。结果表明，(a) 136pm Si-Si 哑铃、(b) 82pm Ge-Ge 哑铃、(c) 78pm Ge-Ge 哑铃、(d) 63pm Ga-Ga 哑铃和 Sub-Å 哑铃可以清晰分离。此外，为了验证亚 50 pm 原子间距可以被解析，从 [114] 方向观察 Ge 和 Si 晶体，并通过 STEM 图像实现亚 50 pm 分辨率 [6,10,11]。这些结果显示在（e-f）中。虽然根据地点有所不同，但可以确认下午 47 点至 45 点之间的分离。在这些图像的傅立叶变换的功率谱中，确认了与每个哑铃对应的点，并且在线轮廓中也确认了哑铃的分离（图5右图（e-f））[12]。


[图。图5 在300 kV加速电压下观察到的高分辨率暗场STEM图像<原始数据> (a) Si[110]样品。 (b) 锗[112]。 (c)硅[112]。 (d)GaN[211]。 (e) 锗[114]。 (f)硅[114]。每个哑铃之间的间距如左结构示意图所示。 】
 

结论

　本文重点介绍了新开发的原子分辨率电子显微镜JEM-ARM300F的特点和超高分辨率性能。我们证明了使用冷场发射电子枪在 300kV、160kV 和 80kV 的宽加速电压范围内可以实现色差很小的原子分辨率成像。我们希望该设备作为超高分辨率设备的平台，对世界各地科学家的广泛数据采集有用。
 

致谢

　我们要感谢 Kunio Takayanagi 教授、Yasumasa Tanishiro 教授以及东京工业大学理学院的其他成员参与 JST CREST R005 项目的联合开发（该项目是该设备开发的基础），并感谢他们的持续指导。我想向您表达我的谢意。我们衷心感谢东北大学名誉教授田中道吉教授指导 JST CREST 研究领域并指导当时项目的设备开发。我们要感谢东京大学的 Yuichi Ikuhara 教授和 Naoya Shibata 副教授在 GRAND ARM 开发过程中的合作。
 

参考文献

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