天游ty8线路检测中心校正微分相差 (DPC) STEM 的开发
JEOLnews 第 49 卷，第 1 期，2014 年 达米安·麦克格劳瑟、玛丽亚·何塞·贝尼特斯、萨姆·麦克法泽恩和斯蒂芬·麦克维蒂格拉斯哥大学 SUPA 物理与天文学院
在本文中，我们证明了磁性样品的无场洛伦兹 STEM 成像已经实现了 STEM 探针的天游ty8线路检测中心校正，并且空间分辨率得到了一个数量级的提高。我们相信，我们实现的 <1 nm 空间分辨率是目前世界上通过电子显微镜直接成像磁结构的最佳分辨率。
简介
电子透镜球面天游ty8线路检测中心 (Cs) 校正器使 TEM 和 STEM 仪器的性能发生了巨大变化，使原子级成像和材料分析成为可能。通过与 JEOL 和合作伙伴的合作，我们证明天游ty8线路检测中心校正和其他技术已经使薄纳米级结构中的磁性行为成像能力得到了一个数量级的提高，这对于当前和未来的信息技术非常重要。 电子显微镜中磁性结构成像有着悠久的历史，可以追溯到 20 世纪 50 年代。用于产生磁对比的一组成像技术统称为“洛伦兹显微镜”[1]，因为它们可以用经典洛伦兹力来理解（F= -e(v×B) ) 穿过样品的电子束所经历的。薄磁性样品还通过阿哈罗诺夫-玻姆效应表现出与光束的量子相互作用，从而改变了通过的电子波的相位。因此，对于磁性样品成像，洛伦兹技术是相差显微镜的一个分支。在 TEM 模式中，使用了菲涅耳和傅科技术。两者都能有效生成显示强磁对比度的图像，但在空间分辨率或线性度方面受到限制。 TEM 全息技术已经相当成功，并且被证明能够进行更高分辨率的磁感应成像 [2]，但是，它们的基础是离线图像重建，并且不能应用于所有样品几何形状。 在格拉斯哥大学，我们在过去 30 年中开发了基于 STEM 的微分相差 (DPC) 洛伦兹成像模式。在本文中，我们展示了与 JEOL、CEOS GmbH、Gatan Inc、Deben Ltd 和华威大学合作，实现了天游ty8线路检测中心校正 DPC STEM，从而能够以优于 1 纳米的世界领先空间分辨率研究磁结构。此外，与全息技术相比，这些图像可以以接近视频帧速率实时获取。
实验性
在配备冷场发射枪 (C-FEG)、CEOS Cs STEM 探头校正器和 HR 极片的 JEOL JEM-ARM200FCS TEM/STEM 上，已经取得了多项重大进展，成功实现了 天游ty8线路检测中心 模式成像。描述完天游ty8线路检测中心模式的一般概念后，我们将依次处理每个所需的开发。
图 1描述了 天游ty8线路检测中心 模式成像所需的设置，其中聚焦电子探针在样品上进行光栅扫描，并通过分段 STEM 探测器在远场中检测散射的透射电子锥。如果样本是磁性的并且包含磁感应强度 B 的分量在样本平面上定向的区域，则可以证明光束偏转了一定角度：
哪里e是电子上的电荷，λ是波长，B样本中的磁感应强度和n沿电子轨迹的单位矢量。典型磁性样品引起的经典洛伦兹偏转相对较弱。偏转角 ß 在 1-100 微弧度范围内，并且比通常 >3 毫弧度的典型衍射散射角小得多。分段检测器用于通过测量来自相对象限的差异信号来检测光束的洛伦兹偏转。对薄磁性样品与电子束相互作用的另一种解释是，电子束的波函数在穿过包含磁感应的区域后，由于量子力学阿哈罗诺夫-玻姆效应而发生相移 [3]。从这些方面考虑，通过获取差分信号的作用，测量由于样本引起的相变的梯度，因此该技术产生显示微分相衬的图像。 稍后将更详细地描述组合来自探测器段的信号以生成实时 天游ty8线路检测中心 STEM 图像的过程。
图。 1 图解说明了 天游ty8线路检测中心 STEM 成像的概念。聚焦电子探针的洛伦兹偏转，通过角度 ßL，通过使用分段检测器检测薄磁性样品中的磁域。
用于磁成像的 STEM 探针形成。
在标准 STEM 模式下，正常激发物镜 (OL) 产生半会聚角 α = 3-30 mrad 的聚焦 STEM 探头，并能够以 067 Å 的信息对 Si 哑铃进行成像。然而，正常激发的 OL 也会使样品受到强度约为 2 特斯拉的磁场的影响。如此强度的磁场将使绝大多数磁性样本完全饱和，从而消除任何感兴趣的磁畴结构。因此，DPC STEM 模式成像必须在 OL 完全去激励且样品处于无场或接近无场条件下进行。这可以通过将显微镜切换到“低倍率”模式轻松实现，在该模式下，OL 关闭，STEM 探针形成由可变聚光镜 (CL3) 和迷你聚光镜 (CM) 镜头的组合控制。在这种情况下，并且在没有天游ty8线路检测中心校正器的情况下，STEM 探头的直径将由 CM 的球面天游ty8线路检测中心系数决定。 JEOL 和 CEOS 与我们合作，为天游ty8线路检测中心校正器开发了一种特殊的光学配置，可补偿 CM 的 Cs，并实现高达 200 万倍的放大范围。图 2显示了在此模式下生成的 Ronchigram 的图像，该图像呈现出延伸至 32 毫弧度半会聚角的平坦、天游ty8线路检测中心校正区域。使用 70 μm 聚光镜孔径（对应于平坦区域的全直径）测试样品的 STEM 成像，Au 纳米颗粒，如图所示图。 3(a)，证明可以分辨尺寸为 1 nm 或更小的颗粒。事实上，图 3(b) 表明可以分辨的最小颗粒的宽度约为 07 nm。采用图 3(a) 的快速傅里叶变换（图 3(c) 的插图）并形成径向平均线轮廓表明，图 3(a) 包含高达 18 nm 最大空间频率的信息内容-1。所有这些观察结果都与 CEOS GmbH 的计算结果一致，他们预计 CSCM 透镜的系数应减小到几微米的数量级，并且应导致 FWHM 探头直径为 08-10 nm，空间分辨率定义为该值的一半，即 04-05 nm。虽然希望始终以最高的空间分辨率进行操作，但不可避免地必须进行权衡。回想一下，洛伦兹偏转角 ß 可小至几个微弧度，比最佳探头半会聚角 α 小约 1000 倍。通过以空间分辨率为代价减小 α 可以获得对小洛伦兹偏转的更高灵敏度。这可以通过更改为最小的 10 μm 聚光镜孔径轻松完成，这会将 α 减小到 450 微弧度，但这意味着空间分辨率会受到衍射的限制。通过CL3透镜和CEOS校正器的适配器透镜元件(ADL)的组合调节，洛伦兹灵敏度可以进一步提高两倍，α进一步降低至215微弧度。在这些条件下，测得空间分辨率在 3-5 nm 范围内。
图。 2 在金交叉光栅复制品上进行（低磁力）无场操作时获得的 Ronchigram。圆圈区域对应于 70 mm 聚光镜孔径的直径，对应于 32 mrad 探头半会聚角。
图。 3 终极（低磁力）无场空间分辨率的演示。 (a) Au 纳米颗粒测试样品的 HAADF 图像，(b) 最小观察颗粒的强度分布（在 (a) 中的红色箭头之间表示），(c) (a) 的 FFT（插图）的径向平均强度分布。
对样品施加原位磁场和归零
在“低磁力”模式下，尽管 OL 完全去激励，但样品仍然处于适度的磁场中，磁场方向垂直于其平面约 150 Oe。这是铁磁极片剩磁的结果。对于许多薄膜面内磁化样品，面外取向剩余场对静磁结构影响很小。它的强度通常比面内磁各向异性的强度弱得多。磁反转行为的原位研究可以通过使用剩余磁场或通过部分激励 OL 施加的更强磁场来完成。然后可以使用倾斜样品（通常可达 +/- 30 度）来使磁畴成核和生长，最终导致薄膜的反转和饱和。对于矫顽力远小于残余磁场强度的超软磁样品，希望能够将残余磁场强度降低到接近于零。利用华威大学开发的系统，我们可以使用 Hallprobe TEM 棒测量样品平面上的剩余磁场强度，并通过 OL 施加反向电流将其归零。通过这种方式，可以在样品区域实现非常低的场强，< 1 Oe。
分段 天游ty8线路检测中心 检测器和视频链
分段探测器和 天游ty8线路检测中心 图像采集系统的开发需要我们、JEOL、Gatan Inc、Deben Ltd 和 Andrew Armit Designs 的广泛合作。 所采用的分段探测器的几何形状描述于图。 4(a)。它由八个分段组成，排列成内部实心象限（INT0 到 INT3）和外部环形象限（EXT0 到 EXT3）。 天游ty8线路检测中心 STEM 成像可检测透射电子盘的位移，最简单的实现方法是使用将透射电子盘仅投射到内象限的相机长度。然而，在之前的工作 [4] 中，我们已经表明，对于多晶磁性薄膜，由于纳米级微晶具有不同方向的衍射，会产生强烈且不需要的静电相位波动。通过利用将发射的电子盘投射穿过外环（以及内）象限的相机长度，可以从较低空间频率磁域和畴壁特征中“过滤”较高空间频率静电波动。Deben & Andrew Armit 设计公司通过开发 SuperFast 8 通道、2 MHz 带宽放大器，将来自检测器段的电荷信号转换为视频级电压信号。 SuperFast 放大器由软件控制，具有多种设置，可以为每个通道选择输入电阻/电容，以实现降噪/带宽选择和增益。通道的“动态”算术混合是可能的，并且可用于查看段之间的实时差异信号。然而，我们更喜欢对采集的数字图像执行此类图像算术，并利用 SuperFast 放大器传递不改变的分段信号。通常在先进的 STEM 仪器（如 JEM-ARM200F）上，组合图像采集和逐点分析（通过电子能量损失光谱 (EELS) 或 X 射线能量色散光谱 (EDS)）由 Gatan 的 788 型 Digiscan II 系统通过数字显微图软件控制。在我们的 JEM-ARM200FCS 上，天游ty8线路检测中心 探测器在已经很长的信号列表中添加了 8 段信号，这些信号要从常见的 STEM 探测器（JEOL ADF1、ADF2、BF、Gatan 型号 806 HAADF、型号 807 BF/ADF）采集，并从 CFEG 进行电流测量。因此，尽管并非所有信号都会同时使用，但总共需要 13 个信号才能进行采集。 Gatan 为此开发了一个解决方案，通过实施允许 4 个 Digiscan I I 盒并行操作的硬件和软件。这是通过以下方式实现的：对于最新版本的数字显微图像软件（从 GMS 版本 23X 开始），此功能现已成为标准软件库的一部分。实时 天游ty8线路检测中心 成像使磁性对比可视化，已通过作者用数字显微图脚本语言创建的控制面板实现，如图 4(b) 所示。通过单击“开始/停止”或“抓取帧”按钮，可以向 Digiscan II 盒发出启动/停止成像过程的调用。各个片段图像是可见的，但磁对比度只能通过显示相对片段之间的实时差异图像来看到。重建磁方向需要两个正交方向分量，如果使用内象限，则通过查看图像对“INT0 – INT2”、“INT1 – INT3”（如果使用外象限，则为“EXT0 – EXT2”和“EXT1 – EXT3”）来实现这些分量。基于这些图像对，还呈现了显示磁性方向的实时彩色图像。通过对记录的 天游ty8线路检测中心 图像进行相对简单的后处理，可以定量确定洛伦兹偏转以及 BS×t（磁感应强度乘以样本厚度的乘积）。其目的是包含实时功能，以便可以根据定量洛伦兹偏转来校准 天游ty8线路检测中心 图像。
图。 4 (a) 天游ty8线路检测中心 STEM 探测器和视频信号数字化示意图，(b) 数字显微图中 天游ty8线路检测中心 控制面板的屏幕截图。
磁性样品的研究
在本节中，我们将介绍在我们当前的一些研究中应用 天游ty8线路检测中心 系统研究磁性样本的特性和行为所获得的结果。
铁纳米结构
纳米级磁性结构的制造是一个漫长的过程，最常见的是通过多步骤光刻技术来实现，其中将要创建的形状写入敏感的抗蚀剂中，然后进行化学显影、金属化和“剥离”步骤。或者，可以在聚焦离子束和扫描电子显微镜（SEM）系统中实现磁性纳米结构的快速直写，其中使用基于针的系统将有机金属前体气体注入束扫描区域[5,6]。使用 SEM，这种电子束诱导沉积 (EBID) 已用于创建矩形铁元件，图。 5，以及直径约50纳米的柱子，图。 6. 图 5(a) 和 (b) 显示了灰度 天游ty8线路检测中心 图像（使用 Spot L1 和 10 微米聚光孔径获得），突出显示了在 Si 上制造的约 600 nm × 400 nm × 40 nm 厚的矩形元件中磁化的基态排列3n4支撑膜。如前所述，图 5 (a) 和 (b) 是通过从 DPC 检测器上相对的片段中减去视频信号而产生的，并产生一对具有正交灵敏度方向的图像。在元件内部可以看到与磁畴结构相对应的强烈黑白对比度，而在元件外部则观察到来自用于电荷耗散的薄碳涂层的“嘈杂”相位对比。通过形成图 5(c) 中的磁性彩色图，可以最容易地理解元件中磁畴取向的排列。从该图中可以看出，该元件形成了磁通闭合多域朗道型图案，其中磁化强度倾向于平行于元件边缘定向，并围绕元件内部的两个涡流刮擦。每个涡流的空间范围由材料的磁特性决定，特别是交换刚度和饱和磁化强度。对于涉及 Co、Ni 和 Fe 的多晶合金，涡流宽度已测量为 7-15 纳米宽 [7]。在图 5(d) 中，我们利用 CM 透镜天游ty8线路检测中心校正提供的高空间分辨率，从图 5b 中红线的位置测量 DPC 强度分布。图 5d 显示，对于 EBID Fe 元素（化学成分大致为 60% 铁、40% 碳），测得的涡核宽度为 136 nm。通过让 SEM 中的电子束停留在单个位置，可以形成狭窄的柱状磁性结构。事实证明，当直接写在面外磁化纳米带顶部时，此类柱作为可磁性切换的捕获位点非常有效（有关更全面的解释，请参阅参考文献[8]）。对于这些柱子，由于其直径小（约 50 nm），DPC 成像已用于测量切换柱子磁化方向所需的磁场强度。图 6(a) 和 (b) 显示了彩色 DPC 图，描绘了生长在网格支撑边缘的纳米柱。柱子内部的对比颜色不能简单地用磁结构来解释，因为它是由与其圆形横截面相关的厚度变化产生的静电相位梯度主导的。在紧邻柱子尖端的自由空间区域（位于虚线椭圆内部），可以观察到与柱子的去磁化场相关的颜色对比。从图6（a）开始，绕柱子尖端顺时针方向移动，对比色从蓝色变为红色再变为黄色。参考色轮插图，这表明从尖端发出的磁场是发散的，因此可以推断柱子被磁化为向上的方向。然后通过部分激励 OL 透镜并将样品倾斜 30 度，在柱附近原位施加强度为 1000 Oe 的场。将 OL 去激励并将样本恢复到其倾斜状态后，获得图 6（b）中的颜色图。再次，通过检查与柱尖端的去磁化场相关的颜色对比度来推断柱中的磁化方向。在图6(b)中可以看出，当围绕尖端顺时针方向移动时，颜色对比度从黄色变为绿色再变为蓝色。这表明退磁场现在在尖端处会聚，并推断磁化方向已通过施加的磁场切换为向下的方向。
图。图5 EBID Fe纳米元件的天游ty8线路检测中心成像。 (a) 和 (b) 水平和垂直 天游ty8线路检测中心 分量图像，(c) 显示磁感应方向的彩色图，(d) (b) 中所示线的涡核直径的线迹测量。
图。图 6 (a) 和 (b) 天游ty8线路检测中心 彩色图显示了从 50 nm 直径 EBID Fe 纳米柱尖端区域（用虚线椭圆表示）发出的磁场。
多层铁磁样品
无场模式天游ty8线路检测中心校正提供的高空间分辨率使得研究横截面型几何形状中多层磁性薄膜的行为成为可能。对于重复的 NiFe 铁磁体/FeMn 反铁磁体多层样品，我们进行了 DPC 成像，以便了解其磁反转行为的各个方面。图。 7显示从具有 NiFe/(FeMn/NiFe)×10 结构的多层（约 50 nm 厚）的 FIB 横截面获得的灰度 天游ty8线路检测中心 图像，该结构生长在氧化 Si 基板上，并具有 5 nm Ta 覆盖层。 NiFe 层的厚度为 165 nm，FeMn 层的厚度为 128 nm。 最初，将样品浸入一个大区域（约 1000 Oe）中，以使所有层平行对齐。显示平行于界面的磁感应强度的 天游ty8线路检测中心 图像分量如图 7（a）所示，其中 NiFe 层在图像中显示为明亮的条纹，而 FeMn 层为灰色，表明这些区域中没有净感应分量。条纹内对比度的变化是胶片颗粒结构的结果，这会对相衬图像产生衍射贡献。显示了图 7 (a) 中矩形所示区域的线迹，这对 74 nm 宽度上的信号进行了平均，以减少来自结构颗粒的衍射对比度的影响。该轮廓清楚地显示了磁化层的变化，其中每个磁性层的宽度约为 16-17 nm（即薄膜的沉积厚度），AF 层的宽度为 13 nm。通过在物镜场中倾斜样品，可以通过各个层的切换来改变磁状态，图 7 (b) 中显示了反转过程中状态的示例，其中 11 个磁性层中的 7 个磁性层已部分地切换了其磁化方向。通过比较图 7 (a) 和 (b) 两种不同状态的平均线迹也可以看出这一点。线迹非常清楚地显示了铁磁层中的感应，实际上铁磁层和反铁磁层之间的界面显示了 1-2 nm 量级的转变。
图。图 7 天游ty8线路检测中心 组件图像以横截面形式显示了多铁磁层样品中的磁化方向。 (a) 对应于完全饱和状态，(b) 一些层通过施加磁场而变得相反磁化。
通过离子照射减少纳米级区域的磁化强度
从 天游ty8线路检测中心 图像中获取有关磁感应强度的定量测量结果通常很简单。我们一直在研究使用基于 FIB 的离子辐照来控制 Cr(3 nm)/Ni80铁20Si上沉积的(10 nm)/Cr(5 nm)薄膜3n4电子透明膜。我们的主要目标是创建和表征狭窄的辐照线缺陷，这些缺陷可以作为磁性纳米线中畴壁的捕获位点[9,10]。图。 8显示以 8×10 剂量照射的线的定量 天游ty8线路检测中心 成像15离子·厘米-2。磁感应强度的分量被绘制为与照射线平行（图 8（a））和正交（图 8（b））。在图8（a）中，观察到的辐照线为较低强度特征，而在图8（b）中则不可见，后者与麦克斯韦方程证明的跨界面连续的磁感应分量一致，尽管磁化强度是不连续的。图 8(a) 所示区域的强度分布绘制在图 8(c) 中，其中纵轴显示光束洛伦兹偏转的定量测量结果。通过将差异图像除以“SUM”图像（即对所有片段的图像求和）来实现偏转的定量确定。由于入射到分段探测器上的透射电子盘的直径与已知的光束会聚半角α有关，因此可以很容易地恢复洛伦兹偏转β。在图 8(c) 中，定量曲线显示未辐照区域测得的洛伦兹偏转角约为 43 μrad。这正如预期的那样。对于 10 nm 厚的 Ni80铁20BS = 1 Tesla 的薄膜，则总光束偏转应为 ß=65 μrad。当 天游ty8线路检测中心 灵敏度分量与薄膜中的平均磁化强度方向成 45 度时，测得的 ß 会减少 sin(45) = 07，得到 ß = 44 μrad。照射剂量8×1015离子·厘米-2产生了一条宽度为 50 nm 的线，测得的偏转为 13 μrad，相当于 MS 降低了 70%。
图。 8 Cr/Ni 中 FIB 辐照线的 天游ty8线路检测中心 分析80铁20/Cr多层。 (a) 和 (b) 显示照射线的分量图像，(c) 显示光束偏转和照射线宽度变化的光束定量图。
摘要
总之，我们合作开发的天游ty8线路检测中心校正 STEM 微分相衬系统已经证明了磁结构技术的定量成像，空间分辨率在 1-6 纳米范围内。据我们所知，除了基于超高真空的原子表面扫描隧道显微镜（UHV-STM）之外，目前还没有其他技术能够实现这种长度尺度的磁成像。令人兴奋的是，我们预计可以做出进一步的改进。这里给出的所有结果都是在 200 keV 的束流能量下获得的。最近，我们开始在 80 keV 下进行 DPC，这将导致磁灵敏度提高约 4 倍，这对于研究超薄、1-5 个原子厚的磁性层中的新现象至关重要。此外，DPC 成像不仅限于磁性样品。包含本征电场和极化的材料和薄膜对电子束产生类似的影响。然而，令人兴奋的前景是，OL 不必因为这样的工作而失去兴奋。在更常见的天游ty8线路检测中心校正 OL ON 模式下运行，启用原子分辨率 DPC 研究。我们设想，这种强大的成像可能有助于理解键合、界面和表面的电荷分布，并导致材料物理新方面的发现。
致谢
所报告的进展和显微镜的采购是由格拉斯哥大学和苏格兰资助委员会（通过苏格兰大学物理联盟（SUPA））联合资助实现的。 作者想借此机会向 JEOL、Gatan Inc、CEOS GmbH、Deben Ltd、华威大学的所有员工以及 Andrew Armit 在此次合作中做出的宝贵努力表示感谢。我们感谢以下合作者提供的样品：来自荷兰埃因霍温理工大学 H J M Swagten 小组的 EBID Fe 纳米结构；来自英国贝尔法斯特女王大学 R M Bowman 团队的多层铁磁样品；三层Cr/Ni80铁20/Cr 样本来自英国利兹大学 C H Marrows 小组。 我们还感谢英国 EPSRC 的资助，资助号为 EP/I013520/1，该资助资助了其中一位作者 (M-JB) 并促成了大部分开发工作。
参考文献
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